利用金剛石襯底的有機(jī)晶體BNA產(chǎn)生平均功率mW量級、重復(fù)頻率MHz的寬頻太赫茲波

利用有機(jī)晶體BNA中的高功率摻鐿激光器進(jìn)行共線光整流，獲得了重復(fù)頻率13.3 MHz、平均功率為毫瓦的寬帶太赫茲源。我們的源達(dá)到的太赫茲平均功率0.95 mW，光對太赫茲的轉(zhuǎn)換效率為4×10^-4，在-50 dB范圍內(nèi)頻譜帶寬可達(dá)6 THz，由平均功率2.4 W，85 fs (經(jīng)過占空比10%的光斬波)，激光脈沖激發(fā)。通過使用具有顯著改進(jìn)的熱性能的金剛石熱沉晶體，在不損害晶體的情況下，可以實現(xiàn)這種高平均功率激發(fā)。據(jù)我們所知，這一結(jié)果代表了迄今為止商用有機(jī)晶體BNA所報道的THz平均功率，顯示了這些晶體具有高平均功率、高重復(fù)頻率飛秒激發(fā)的潛力。高功率、高動態(tài)范圍、高重復(fù)頻率和寬帶頻譜的結(jié)合使所演示的太赫茲源在改進(jìn)各種時域光譜應(yīng)用方面具有很高的吸引力。此外，我們探索了BNA在這種激發(fā)狀態(tài)下的熱行為，表明熱效應(yīng)是這些晶體平均功率標(biāo)度的主要限制。

1. 引言

太赫茲時域光譜(THz-TDS)已經(jīng)發(fā)展成為一個成熟的工具在各個科學(xué)和技術(shù)領(lǐng)域，如安全部門隱藏物體檢測，生物醫(yī)學(xué)研究，或在基礎(chǔ)研究應(yīng)用，如凝聚態(tài)物質(zhì)的納米尺度成像。

在各種技術(shù)適合生成所需的寬帶,TDS相位穩(wěn)定的太赫茲脈沖,光整流或超短脈沖在非線性晶體是的之一,和各種各樣的材料一直在探索提高太赫茲源性能。在過去的幾年里，人們對使用現(xiàn)代基于摻鐿的高功率驅(qū)動超快激光器為TDS產(chǎn)生高重復(fù)率、高平均功率太赫茲脈沖產(chǎn)生產(chǎn)生了極大的興趣，以提高信噪比和/或測量時間。在這方面，磷化鎵(GaP)是一個受歡迎的選擇，因為它提供寬帶操作(通常超過6 THz)和速度匹配在一個簡單的共線方案為1030 nm，現(xiàn)代基于Yb驅(qū)動激光器通常操作。在各種日益可用的新型高平均功率激光系統(tǒng)中，我們將注意力集中在鎖模薄盤振蕩器上，因為它們在高平均功率下提供MHz重復(fù)頻率的脈沖，直接從一個與復(fù)雜多鏈放大器[輸出功率水平相似的單箱振蕩器。利用這種技術(shù)，我們最近在112 W激光系統(tǒng)的激發(fā)下，利用GaP中的共線OR演示了毫瓦平均功率太赫茲水平，帶寬可達(dá)6太赫茲。然而，即使在這種中等脈沖能量狀態(tài)下，這些半導(dǎo)體材料也存在固有的中等非線性系數(shù)和1 μm抽運時的雙光子吸收，這限制了轉(zhuǎn)換效率到典型值<10^-5。為了克服這些限制，鈮酸鋰(LiNbO3)通常采用傾斜脈沖前技術(shù)，但代價是設(shè)置的簡單性。使用這種技術(shù)，平均功率在100 mW范圍最近已經(jīng)實現(xiàn)。然而，由于鈮酸鋰對聲子的吸收，發(fā)射的太赫茲光譜帶寬被限制在低于2THz的頻率范圍內(nèi)，最近的研究表明，當(dāng)使用μJ泵浦脈沖能量在MHz重復(fù)頻率下時，轉(zhuǎn)換效率受到限制.

有機(jī)晶體是一種很有吸引力的選擇，可以將寬帶寬和高轉(zhuǎn)換效率結(jié)合在一起，達(dá)到百分比水平的共線方案。然而，到目前為止，人們普遍認(rèn)為，由于這些晶體的熱性能較差，在中等脈沖能量(即小光斑尺寸)下不可能應(yīng)用高激發(fā)平均功率;因此，到目前為止，使用有機(jī)晶體的大多數(shù)結(jié)果都被限制在非常低的重復(fù)頻率<100 Hz和高激發(fā)脈沖能量(在多mj區(qū)域)。近年來，人們對有機(jī)晶體HMQ-TMS在MHz重復(fù)頻率下產(chǎn)生的mW級太赫茲平均功率進(jìn)行了研究。本實驗采用10MHz峰值功率為9MW的壓縮摻鐿光纖激光器，實現(xiàn)了1.38 mW的太赫茲平均功率。頻譜擴(kuò)展到6太赫茲在-30分貝范圍內(nèi)。盡管這一結(jié)果非常有前景，但HMQ-TMS仍然是一種非常特殊的晶體，可用性很低，而且無法應(yīng)用更高的激發(fā)平均功率。在這方面，商業(yè)上可用的BNA是一個很有前途的替代方案，它已經(jīng)在較低的重復(fù)率下得到了廣泛的研究。利用800 nm泵浦波長和10 ~ 100 Hz[可調(diào)重復(fù)頻率，獲得了0.2%的光-太赫茲轉(zhuǎn)換效率和~4 MV/cm的峰間電場。一個1150-1550 nm的近紅外泵浦在1 kHz的中等重復(fù)頻率下實現(xiàn)了0.8%的高光到太赫茲轉(zhuǎn)換效率，并記錄了10 MV/cm的強(qiáng)場。然而，BNA晶體的太赫茲產(chǎn)生特性及其在1030 nm驅(qū)動波長MHz重復(fù)頻率范圍內(nèi)產(chǎn)生高平均功率太赫茲輻射的潛力至今仍是未知的。特別是高重復(fù)率(以及相應(yīng)的小光斑尺寸)下的熱效應(yīng)和損傷閾值，從來沒有在理解標(biāo)度定律的目標(biāo)中進(jìn)行過探索。

在這篇論文中，我們研究了在中心波長為1030 nm、重復(fù)頻率為13.3 MHz、脈沖持續(xù)時間為85 fs的超快激光器驅(qū)動下，BNA產(chǎn)生太赫茲。我們使用可變占空比的驅(qū)動激光脈沖，以優(yōu)化效率和太赫茲功率，并了解限制因素。在優(yōu)化條件下，通過將晶體加熱到金剛石襯底，我們獲得了0.95 mW的THz平均功率，轉(zhuǎn)換效率為4*10^-4。據(jù)我們所知，這是BNA獲得的THz平均功率。此外，我們對太赫茲產(chǎn)生作為平均功率和脈沖能量以及BNA晶體熱負(fù)荷的函數(shù)進(jìn)行了系統(tǒng)的研究，表明通過對產(chǎn)生晶體更好的熱管理，進(jìn)一步提高到幾十毫瓦似乎是可能的。這將為結(jié)合高重復(fù)頻率和高平均功率的寬帶太赫茲源打開更好的開端。

2. 實驗裝置

完整的實驗裝置如圖1所示。驅(qū)動激光器為國產(chǎn)半導(dǎo)體飽和吸收鏡鎖模摻鐿薄盤振蕩器，輸出功率為110 W，重復(fù)頻率為13.3 MHz，中心波長為1030 nm，脈寬為570 fs，脈沖能量為9.2 μJ。利用herriott型多通單元(MPC)，通過啁啾補償可使激光輸出頻譜寬，脈沖持續(xù)時間縮短至85 fs，傳輸率高達(dá)96%，在此脈沖持續(xù)時間較短的情況下，平均輸出功率達(dá)到106 W。在MPC后, 激光束被引導(dǎo)到太赫茲- tds裝置，然后分成兩部分:總功率的99%可用作泵浦來產(chǎn)生太赫茲，約1%的總功率用作探測束用于電光采樣。利用波片λ/2和薄膜偏光板TFP的組合來調(diào)節(jié)產(chǎn)生臂的激光功率。注意，為了避免晶體損傷，在本研究中，我們只使用可用激光功率的30 W。為了控制熱負(fù)荷，在BNA晶體前放置一個光斬波器。10槽斬波刀片有一個可調(diào)的槽開度，允許我們在10%-50%之間改變占空比。這就導(dǎo)致了具有可變持續(xù)時間和脈沖能量的泵脈沖爆發(fā)。因此，我們可以保持所使用的泵浦能量或平均功率不變，而改變其他的數(shù)量。這使得我們可以解開平均功率、熱效應(yīng)和峰值強(qiáng)度對這些晶體的影響。

一種商用BNA晶體(由瑞士太赫茲公司提供)被用作一代晶體。在所有實驗中，它被放置在一個100mm焦距凸透鏡的焦點上，使泵浦光聚焦在晶體的位置上，聚焦到0.25 mm (1/e2直徑)。利用焦距分別為50 mm和100 mm的離軸拋物面反射鏡收集產(chǎn)生的太赫茲輻射并重新聚焦到探測器上。我們使用一個校準(zhǔn)的熱釋電功率傳感器(THz20, SLT sensor - und Lasertechnik GmbH)或一個標(biāo)準(zhǔn)電光采樣(EOS)裝置來表征太赫茲輻射。EOS由采樣晶體，1/4波片,沃拉斯頓棱鏡和平衡的光電探測器組成。采用一種厚度為0.2 mm或0.5 mm的抗反射(AR)涂層的110 cut的GaP晶體作為采樣晶體，并將其放置在第二個OAP的焦點上。泵浦與探測束之間的延遲由振蕩延遲線提供。另外一個頻率為18Hz的斬波器與功率傳感器結(jié)合使用。此外，我們還使用了一套濾光片，包括聚四氟乙烯(PTFE)膠帶(具有89%的太赫茲傳輸)和黑色紡織品(具有30%的太赫茲傳輸)來阻擋任何殘留的泵浦光。數(shù)據(jù)采集使用鎖相放大器(Zurich Instrument, UHFLI)結(jié)合數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)(Dewesoft, SIRIUS M)，記錄鎖相放大器的解調(diào)信號和激振器的數(shù)字化位置。泵浦光的調(diào)制頻率被設(shè)置為963 Hz，可調(diào)斬波葉片提供的頻率為1khz。鎖定的低通濾波器的帶寬為120 Hz，采樣太赫茲軌跡的激振器的頻率為0.55 Hz。

為了研究BNA中太赫茲產(chǎn)生的熱行為，我們在所有實驗中使用紅外攝像機(jī)(InfraTec, VarioCam HD)測量了BNA晶體的溫度。為了獲得準(zhǔn)確的溫度測量，我們首先表征了BNA晶體的發(fā)射率。在這個目標(biāo)中，晶體被放置在底部有啞光黑色鋁表面的熱板上。熱板的溫度在30℃到60℃之間變化5℃，在每一點，晶體的溫度以及作為參考的黑色表面的溫度是由觀察BNA表面的攝像機(jī)測量的。考慮環(huán)境溫度為20℃時，計算得到各溫度下的發(fā)射率如表1所示。在上述溫度范圍內(nèi)，在20度角度下，BNA的平均發(fā)射率值為0.87，我們在接下來的章節(jié)中使用這個值來估算晶體的真實溫度。

3. 結(jié)果

為了研究BNA晶體的太赫茲產(chǎn)生特性和表征其熱行為，提出了四個實驗。首先，保持晶體上的脈沖能量不變，改變泵浦功率，測量固定能量下不同占空比下的太赫茲電場和平均功率。然后，通過改變斬波器的占空比來改變脈沖能量，使晶體的平均功率保持不變。之后，為了使用BNA獲得的平均功率值，我們測量了THz功率和泵功率，以獲得優(yōu)化的占空比。在每個實驗中，我們都用紅外攝像機(jī)對晶體溫度進(jìn)行監(jiān)測。

3.1在晶體上恒定脈沖能量時，太赫茲產(chǎn)生效率與占空比

在本節(jié)中，通過改變斬波器的占空比，使泵浦脈沖能量在晶體上保持恒定，并改變泵浦平均功率。在每個占空比為10% ~ 50%時，會產(chǎn)生不同持續(xù)時間的泵浦脈沖，導(dǎo)致斬波后晶體的平均功率不同。當(dāng)占空比從50%降低到10%時，有效重復(fù)頻率(每秒脈沖數(shù))從6.7 MHz到1.3 MHz不等。需要指出的是，為了使晶體上的脈沖能量保持恒定，在占空比變化過程中，斬波前的波片保持固定的旋轉(zhuǎn)角度。當(dāng)占空比從10%增加到50%時，晶體的脈沖能量為0.14 μJ，而平均功率從0.18 W增加到0.9 W。圖2顯示了通過改變占空比，在恒定的脈沖能量和可變的平均功率(紅色虛線)下泵浦脈沖爆發(fā)的示意圖。占空比為50%和20%的脈沖分別如圖2a和圖2b所示。紅色虛線表示通過減少占空比而降低的相對平均功率，盡管通過改變占空比，每個單個脈沖的振幅(與脈沖能量成正比)是恒定的。

本節(jié)和3.2節(jié)中使用的BNA厚度為0.712 mm (15μm)。應(yīng)該提到的是，在本節(jié)中使用的晶體沒有有效散熱的金剛石襯底，因為我們的目標(biāo)是了解晶體中的熱效應(yīng)。不同占空比的時域電場如圖3a所示，其中在EOS設(shè)置中使用0.5 mm GaP晶體來檢測太赫茲跡。電場相互之間要按比例縮放，但為了更好地看清，其振幅要偏移。我們獲得了清潔的單周期太赫茲脈沖和最小的振鈴，這是由于空氣中的水蒸氣吸收。盡管泵浦脈沖能量恒定，但較大占空比時電場振幅的增加是由于光電探測器中的集成效應(yīng)：高占空比低占空比時，每個脈沖的數(shù)量更多，因此當(dāng)占空比為50%而不是10%時，更多的脈沖被添加到光檢測器中。然而，這并不代表時間或光譜動態(tài)范圍的增加。

利用表1給出的發(fā)射率值，我們估計了在恒定脈沖能量下不同占空比下晶體的溫度，如圖3b所示。占空比分別為10%和50%，從36℃增加到66℃。它表明，通過增加占空比，溫度升高了約40℃，與泵功率的增加相對應(yīng)。

下一步，為了研究在固定脈沖能量和不同泵功率下所產(chǎn)生的太赫茲功率和轉(zhuǎn)換效率，我們使用如圖3c所示的功率傳感器測量了各占空比下發(fā)射的太赫茲功率。平均功率值隨著占空比的增加而增加，這是由于泵平均功率的增加而引起的。由于同樣的原因，由于泵浦脈沖能量不變，太赫茲到光的轉(zhuǎn)換效率預(yù)計是恒定的。然而，測量顯示效率下降1.75占空比＞20%，表明熱效應(yīng)的影響。這種影響可以在圖3b的溫度數(shù)據(jù)中看到，在相當(dāng)小的程度上，當(dāng)占空比為＞20%時，曲線的斜率略有增加。

為了闡明這種飽和效應(yīng)只來自泵浦功率而不是能量，我們在下一節(jié)中研究恒定功率下的太赫茲產(chǎn)生，而非可變脈沖能量。

3.2 在恒定功率作用晶體下太赫茲產(chǎn)生效率與占空比

在本節(jié)中，保持泵浦平均功率不變，僅改變脈沖能量，研究泵浦脈沖能量對太赫茲產(chǎn)生效率的影響。在我們的裝置中，我們可以通過增加平均功率，同時增加脈沖能量使用波片和TFP。通過減小脈沖之間的占空比，可以保持晶體的平均功率不變，從而僅增加脈沖能量。這樣就可以將平均功率(前一節(jié))的增加與峰值強(qiáng)度/脈沖能量有關(guān)的影響分離開來。圖4說明了這一點，并顯示了恒定泵浦平均功率和不同的脈沖能量為50%和20%占空比時的泵脈沖段。在這個實驗中，我們對晶體使用的平均功率為1 W，即在光斬波前的泵浦功率為10 W(工作在10%占空比)。對于更高的冪(對應(yīng)＞0.3 mJ/cm2通量和平均強(qiáng)度為＞4kW /cm2)，在晶體上觀察到一致的損傷。光電采樣數(shù)據(jù)是使用相同的0.5 mm的GaP晶體測量的。不同占空比時的時域電場如圖5a所示。通過減少占空比所觀察到的時間軌跡振幅的增加表示太赫茲功率的增加，這與脈沖能量的增加相對應(yīng)。

泵浦功率恒定時BNA的熱行為如圖5b所示。與3.1節(jié)相似，上橫軸和下橫軸分別表示占空比和相應(yīng)的有效重復(fù)率。如圖所示，晶體測量的溫度在63.6 C和61.2 C之間只有輕微的變化。幾乎恒定的溫度表明加熱過程主要是線性的，并不強(qiáng)烈依賴于峰值強(qiáng)度。隨著脈沖能量的增加，溫度的輕微升高可能是由于非線性效應(yīng)的影響，如多光子吸收(MPA)。

為了研究脈沖能量變化對發(fā)射太赫茲功率和轉(zhuǎn)換效率的影響，采用功率傳感器代替探測晶體。圖5c顯示了測量的太赫茲功率與占空比。正如預(yù)期的那樣，THz平均功率通過降低占空比二次方增加，這對應(yīng)于更高的晶體泵浦脈沖能量(圖5c)。這種對占空比/脈沖能量的二次方關(guān)系可以用于低能量狀態(tài)下的OR(這是一個二階脈沖內(nèi)差頻率產(chǎn)生過程)，類似于報道的GaP和鈮酸鋰結(jié)果。這證實了3.1節(jié)中的飽和效應(yīng)僅僅是由于泵浦功率而不是脈沖能量，說明了在這個高平均功率、高重復(fù)率的狀態(tài)下，主要的限制效應(yīng)是熱效應(yīng)。這預(yù)示著未來將通過進(jìn)一步改進(jìn)冷卻系統(tǒng)來改進(jìn)安裝，例如主動冷卻系統(tǒng)。這也應(yīng)該允許應(yīng)用全脈沖序列，而不需要減少激光的占空比。然而，值得強(qiáng)調(diào)的是，限制轉(zhuǎn)換效率并導(dǎo)致更高平均功率損害的確切物理機(jī)制需要更詳細(xì)、獨立的調(diào)查。

3.3 采用金剛石熱沉BNA產(chǎn)生THz平均功率

如3.1節(jié)所示，以最小的占空比實現(xiàn)的轉(zhuǎn)換效率，因為在這種配置中，脈沖能量和峰值強(qiáng)度，降低轉(zhuǎn)換效率或?qū)е聯(lián)p傷的熱效應(yīng)降低。在本節(jié)中，為了進(jìn)一步縮放功率，我們使用10%的恒定占空比，并將晶體的泵浦功率從0.3 W提高到2.9 W。此外，為了獲得更好的散熱效果，在金剛石基體上粘接了厚度為0.305 mm (15 μm)的BNA晶體。由于泵浦光束首先通過金剛石襯底到達(dá)晶體，它的一部分被反射到金剛石表面。根據(jù)菲涅耳方程，考慮金剛石在1030 nm處的折射率為2.4，計算出金剛石-空氣界面的反射系數(shù)為0.17。因此，在BNA上折算的泵浦功率估計為2.4 W，對應(yīng)的脈沖通量為0.74 mJ/cm²，其中晶體位置上1/e²泵浦直徑為0.25 mm。

圖6a，左軸，顯示了該配置中的太赫茲功率與泵功率以及溫度升高。當(dāng)泵浦功率低于2 W時，太赫茲功率增長為二次曲線，當(dāng)泵浦功率高于2 W時，太赫茲功率增長為線性曲線。

這可能是熱效應(yīng)的結(jié)果，如第3.1節(jié)所示。在泵浦功率下，我們可以達(dá)到THz功率0.95 mW，據(jù)我們所知，這是目前為止BNA獲得的功率。在相同的泵浦功率下，晶體的轉(zhuǎn)換效率達(dá)到了4*10^-4，且沒有任何不可逆的損傷。金剛石散熱器的優(yōu)點可以清楚地看到：在2.4 W的入射功率下，金剛石襯底的晶體的溫度是63℃，而在上一節(jié)中，溫度66℃已經(jīng)達(dá)到了1 W的入射功率。由于金剛石襯底和更薄的晶體，更好的熱管理使我們能夠泵出比BNA更高的晶體，而沒有在3.1和3.2節(jié)中使用的散熱器。在這里，我們能夠使用2.4 W的泵功率對應(yīng)的平均強(qiáng)度為2500 kW/cm²，相比之下，在10 Hz時的強(qiáng)度為0.1 W/cm²。我們將泵浦功率的提高歸因于比更常用的50%配置和金剛石襯底更低10%的占空比，這使得更有效的散熱。對于更高的功率，這導(dǎo)致更高的晶體溫度約68℃，我們觀察到熱降解和不可逆損傷的晶體。

利用0.2 mm 的GaP探測晶體，利用光電采樣表征了該功率下的太赫茲場。整個裝置用干燥的氮氣充至相對濕度低于10%，以減少空氣中水蒸氣的吸收。圖6 b顯示了在凈化條件下利用EOS方法瞬態(tài)測量太赫茲時域光譜 (10條平均軌跡測量超過10 s)。對實測波形進(jìn)行傅里葉變換，得到對數(shù)尺度上對應(yīng)的功率譜，如圖6c中紫色陰影區(qū)域所示。頻譜中心在1.5THz附近。帶寬可達(dá)6 THz，動態(tài)范圍為＞50 dB。在之前的研究中，使用800 nm泵浦的BNA，波長在1150 nm和1500 nm之間，在2THz時，太赫茲光譜出現(xiàn)了顯著的下降。由于1030 nm不同的泵浦波長所引起的相位匹配情況不同，在0 ~ 6 THz范圍內(nèi)產(chǎn)生了更寬、更平滑的太赫茲光譜，從而大大降低了這種效應(yīng)。

此外，為了驗證在BNA中產(chǎn)生的頻譜帶寬，我們通過求解1+1D耦合波動方程，考慮時間維數(shù)和傳播方向，對BNA中太赫茲產(chǎn)生進(jìn)行了數(shù)值模擬。仿真基于分步傅里葉方法，考慮了該材料的相位匹配、泵浦損耗和非線性磁化率。BNA在太赫茲區(qū)的折射率和吸收系數(shù)、非線性磁化率由以往的文獻(xiàn)中來計算得出。此外，我們考慮了使用的特氟龍濾波器的傳輸，鎖相放大器的低通濾波器，以及根據(jù)文獻(xiàn)計算的0.2 mm GaP檢測晶體的響應(yīng)函數(shù)。圖6c中的黑色實線為仿真結(jié)果，與實測光譜吻合良好。

4. 結(jié)論和展望

我們用非線性壓縮的高平均功率鎖模薄片式振蕩器在MHz重復(fù)頻率下泵浦金剛石熱沉積有機(jī)晶體BNA證明了光整流，并介紹了這些晶體熱反應(yīng)的細(xì)節(jié)。在優(yōu)化的條件下，我們達(dá)到了0.95 mW的太赫茲功率，頻譜擴(kuò)展超過6 THz，頻譜動態(tài)范圍超過50 dB。據(jù)我們所知，這是在BNA中使用光整流獲得的太赫茲平均功率。該光源對于高功率、寬帶寬、高重復(fù)頻率和高動態(tài)范圍的THz-TDS實驗具有很大的吸引力。此外，我們探索了這些晶體在大功率泵浦作用下的熱特性，并表明熱效應(yīng)是熱損傷意義上的主要限制，在這種重復(fù)范圍內(nèi)，60℃以下的溫度是安全的。

在不久的將來，我們計劃將我們的壓縮設(shè)置優(yōu)化到10 fs以下的脈沖持續(xù)時間，這將使得有更寬的帶寬和更高的效率，因為可以在不增加熱負(fù)荷的情況下應(yīng)用更高的峰值功率。此外，為了有效的熱控制，主動冷卻晶體將允許我們進(jìn)一步擴(kuò)大泵浦功率并減少太赫茲吸收。我們相信，這可以使這個來源很好地進(jìn)入數(shù)10mW的狀態(tài)。此外，這將使我們能夠繼續(xù)研究BNA中的溫度依賴性效應(yīng)。